Xét về cấu trúc, hơn 90 khuông nhạc trong ca khúc “Thiên Thai” được sắp xếp theo tuần tự logic của chính câu chuyện cổ, và được chia ra làm nhiều “cảnh”, với những câu chuyển đoạn độc đáo, và những đoạn mang nhạc tính khác nhau, có đoạn thì chậm rãi khoan thai, có đoạn thì hồ hởi, tung tăng, có đoạn thì dặt dìu, đê mê, có đoạn thì hồi tưởng, hụt hẫng. Độc đáo nhất trong ca khúc này là sự vận dụng kết hợp ba loại ngũ cung: dân gian Việt Nam, dân gian Trung Hoa và Tây Nguyên, nhưng tổng thể nghe vẫn hài hòa và sống động.

Nhạc sĩ Phạm Duy từng viết về “Thiên Thai” trong quyển Hồi Ký của ông như sau:

“Nếu hình thức ca khúc trong Tân Nhạc Việt Nam cho tới năm 1944 này vẫn còn nằm trong khuôn khổ một đoản khúc được ước định trong một số khuông nhạc nào đó, với một lối chuyển cung, chuyển điệu công thức nào đó… thì “Thiên Thai” của Văn Cao đã vươn lên một thức rất lớn, chia ra nhiều đoạn, nhiều cảnh, gồm tới con số chín mươi bốn khuông nhạc, chan chứa những giai điệu thần tiên và những lời ca thần diệu.”

Và chính tác giả cũng đã có lần nói về “Thiên Thai” trong những năm cuối đời:

“Tại sao tôi nói đến Thiên Thai là bởi vì một nơi một cõi nào đó người ta coi như đất hứa mà cái đất hứa ấy thì không ai tìm được trên cái cõi thế gian này, đi tìm mãi trong những cái hoài niệm của mình tuổi thanh niên thì nhớ ra rằng có lần tìm ra được.”

Như vậy, Thiên Thai chính là khát vọng sống, khát vọng được thăng hoa và vượt qua những khuôn mẫu khắt khe của cuộc sống.